近期，欧美成人 林森课题组在Journal of the American Chemical Society上发表了题为“Formaldehyde as Hydrogen Shuttle: Redefining Spillover Pathways on Non-Reducible Oxide Surfaces”的研究论文。该研究以羟基化SiO₂负载Pt体系为模型，结合密度泛函理论计算和从头算分子动力学模拟，揭示了甲醛辅助氢溢流的原子尺度机制。研究表明，甲醛能够捕获Pt上的氢，并通过碳中心可逆的sp²-sp³电子结构转换，在相邻甲醛之间完成氢的传递，从而将高能垒的直接界面跨越与表面扩散转化为低能垒的分子接力过程。

氢溢流能够将金属位点产生的活性氢输送至载体表面或空间分离的反应位点，在多种加氢反应中发挥重要作用。然而，SiO₂等不可还原氧化物缺少有效的电子补偿中心和氢稳定位置，其界面氢转移和表面迁移十分困难。已有实验提出甲醇转化中原位生成的甲醛可能在Pt-Fe/SiO₂体系中发挥氢载体作用，但甲醛如何从金属位点捕获氢、如何在SiO₂表面传递氢，仍缺少明确的原子尺度解释。无甲醛时，氢从Pt团簇跨越界面到达SiO₂-OH表面的能垒为1.33 eV，后续表面扩散需0.67 eV。加入甲醛后，甲醛捕获Pt上的氢形成表面锚定中间体，能垒降至0.32 eV，随后经0.41 eV的旋转重取向和0.20 eV的分子间氢转移，实现氢在相邻甲醛间的接力传递。

氢转移过程中，受体甲醛由sp²转变为sp³，供体释放氢后恢复sp²，伴随H-O键交换和C-O单元间的成键重组。甲醛并非携带氢整体移动，而是通过可逆的sp²-sp³电子结构转换，在相邻分子间交替承担氢供体和受体角色。AIMD模拟表明，近Pt区域氢化甲醛通过与晶格氧形成C-O键而锚定于SiO₂-OH表面，将氢传递给相邻甲醛；远离Pt后表面锚定能力减弱，氢化甲醛转变为漂浮状态继续传氢，由此形成“近端锚定接力-远端漂浮接力”的动态氢传输通道。

这一成果发表在Journal of the American Chemical Society上，论文第一作者为欧美成人 硕士研究生熊睿，林森教授为唯一通讯作者。研究工作得到国家自然科学基金等项目支持。论文信息：“Formaldehyde as Hydrogen Shuttle: Redefining Spillover Pathways on Non-Reducible Oxide Surfaces”, Rui Xiong, Tengyu Gao, Sutao Lin, Lulu Chen, Sen Lin*, J. Am. Chem. Soc. 2026, DOI: 10.1021/jacs.6c11811。